在基本完成《名理探》与《寰有诠》的翻译后，李之藻开始专注于西学书籍的印行。他相继刻印了毕方济所著的《睡答画答》，杨廷筠撰著的《圣水纪言》等书。明崇祯二年（1629），李之藻在杭州主持编刻了中国历史上第一部天主教丛书，定名为《天学初函》。该丛书分为理器二编，理编9种，收入艾儒略著《西学凡》、《职方外纪》；利玛窦著《畸人十篇》、《二十五言》、《天主实义》，庞迪我著《交友论》、《七克》，利玛窦、徐光启合著《辨学遗牍》，毕方济著《灵言蠡勺》；器编11种，包括熊三拔著《泰西水法》，李之藻著《浑盖通宪图说》，利玛窦、徐光启合译之《几何原本》、《测量法义》，熊三拔著《表度说》、《简平仪说》，阳玛诺著《天问略》，利玛窦、李之藻合撰之《同文算指》、《圜容较义》，徐光启著《勾股义》及《测量异同》。

李之藻在《天学初函》刻印之际，撰《刻〈天学初函〉题辞》，阐述刻印此套丛书的意义所在：

“天学”者，唐称景教，自贞观九年入中国，历千载矣！其学刻苦昭事，绝财、色、意，颇与俗情相垫，要于知天事天，不诡六经之旨，稽古五帝三王，施今愚夫愚妇，性所固然，所谓最初、最真、最广之教，圣人复起不易也。皇朝圣圣相承，绍天阐绎；时则有利玛窦者，九万里抱道来宾，重演斯义；迄今又五十年，多贤似续，翻译渐广；显自法象名理，微及性命根宗，义畅旨玄，得未曾有。顾其书散在四方，愿学者每以不能尽观为憾。兹为丛诸旧刻，胪作理器二编，编各十种，以公同志，略见九鼎一脔。其曰《初函》，盖尚有唐译多部，散在释氏藏中者，未及检入。又近岁西来七千卷，方在候旨，将来问奇探颐，尚有待云。天不爱道，世不乏子云夹，鸿业方隆，所望是懿德者，相与共臻厥成；若乃认识真宗，直寻天路，超性而上，自须实地修为，固非可于说铃书肆求之也。凉庵逸民识。（（明）李之藻编：《天学初函》第1册，第1—6页。）

自利玛窦1582年来华到崇祯二年（1629），传教士入华传播西学西教已过了半个多世纪，其间由传教士独立撰写或与士人合译的西学著作也有了相当数量的积累，但因为这些书“散在四方，愿学者每以不能尽观为憾”。李之藻因此决定收集以往西学著作的旧刻本，合编为《天学初函》丛书，“以公同志”。这套丛书之所以取名初函，是因为李之藻认为还有唐朝翻译的天主教经典著作未及收入（李之藻认为景教碑所载之学即利玛窦所传之天学，故此推断唐代应翻译了不少天学著作。），而金尼阁带来的7000多册丛书，也有待“将来问奇探颐”。所以以后还会有《二函》、《三函》等丛书问世。

李之藻这一次刻印《天学初函》，是对晚明时期传入西方学术知识的一次重要总结。而他将传入西学分为理器二编，显示出李之藻将整个西方天学视为一个道器具备的完整文化系统，并强调对于西学整体的学习、容纳和吸收。这种眼光，较之数百年后晚清士大夫们尚津津乐道于“西学为体、中学为用”，其相差何止以道里计！

《天学初函》刊印后不久，明王朝宣告灭亡。入清之后该丛书在相当长一段时间内仍是士人学习西学知识的重要资料。清代中叶乾隆帝编修四库全书，也从《天学初函》丛书中节取部分书籍收入。四库馆臣为该套丛书撰写提要称：

（《天学初函》）明李之藻编，之藻有《类宫礼乐疏十卷》，已著录。初，西洋人利玛窦入中国，士大夫喜其博辩，翕然趋附，而之藻与徐光启信之尤笃。其书多二人所传录，因裒为此集。

……西学所长在于测算，其短则在崇奉天主以炫惑人心。所谓自天地之大以至蠕动之细，无一非天主所手造，悠谬姑不深辨。即欲人舍其父母而以天主为至亲；后其君长而以传天主之教者执国命，悖乱纲常，莫斯为甚；岂可行于中国者哉？之藻等传其测算之术，原不失为节取，乃并其惑诬之说刊而布之，以显与六经相龃龉，则慎之甚矣！今择其器编十种可资测算者，别著于录；其理编则惟录其《职方外纪》，以广异闻，其余概从屏斥，以示放绝；并存之藻总编之目，以著左袒异端之罪焉！（（清）永等主编，四库全书总目提要编委会整理：《四库全书总目提要》，第687页。）

在四库馆臣们眼中，西学唯有测算知识有可取之处，而其他方面的知识则一概视之为异端，被认为是“炫惑人心”，悖乱纲常之书。所以“概从屏斥，以示放绝”；唯一的例外是《职方外纪》，该书被收入的原因是因为可以增加一些作为士人们谈资的异闻。从17世纪到18世纪的100多年中，西方的整体学术在突飞猛进之中。而乾隆时期士人的眼光见识较之晚明时期，反而后退了不少。此消彼长之下，中国和西方的差距也日益拉开。

进入近代，随着中国在列强的打击下由泱泱大国沦落为“东亚病夫”。急切要师夷之长技以制夷的国人才开始发奋学习西学以赶上西方，而在只练“西器”的洋务运动宣告破产后，探究“西理”成为时代的潮流，《天学初函》中属于理编的西学书籍才终于得见天日，日益受到学者士子们的重视。

李之藻刻印《天学初函》时，原打算此后会继续出版后续丛书。但在他去世后，天学丛书的编撰工作便无人接续。直到民国初年，续修天学丛书才一度成为学者们讨论的话题。1917年，陈垣到上海徐家汇藏书楼访书，他“在徐家汇藏书楼阅书四日，颇有所获。明末清初名著，存者不少，恨无暇略遍读之也”。两年后，他致函英敛之，主张把徐家汇藏书楼所藏文献整理出版，并继承李之藻的事业，把《天学初函》继续出版下去，陈垣在信中说：“顷言翻刻旧籍事，与其请人缮抄，毋宁径将要籍借出影印。假定接续天学初函理编为天学二函，三函……分期出版，此事想非难办。细思一过，总胜于抄，抄而又校，校而付排印，又须再校，未免太费力；故拟仿涵芬楼新出四部丛刊格式，先将《超性学要》(21册)影印，即名为天学二函，并选其它佳作为三函，有余力并复影初函，如此所费不多，事轻而易举，无缮校之劳，有流通之效，宜若可为也。乞函商相老，从速图之。此事倘行之于数年前，今已蔚为大观矣。”（方豪：《李之藻研究》，第149页。）为实现此一计划，陈垣曾大力搜集有关史料，还计划仿效《开元释教目录》及《经义考》、《小学考》的体制而撰著《乾嘉基督教录》，对中国天主教的文献做一次较为全面的整理和发掘。但此一宏愿，也因历史风云的变幻而化为泡影。